До сих пор точно не известно, принимал ли Кроули активное участие в разработке психологических методов ведения войны, но, по слухам, он действительно этим занимался. Разумеется, английские колдуны и маги пытались использовать свои магические силы, чтобы не допустить вторжения немцев в Британию, а также нейтрализовать исходившее от нацистов зло, и устраивали магические церемонии, направленные на достижение этих целей. Рассказывают, что Кроули принял участие в одной из таких церемоний, проходившей в лесу Эшдаун. После войны как Россия, так и США начали проводить психологические эксперименты по телекинезу, пытаясь установить, можно ли использовать психическую и духовную силу в работе военной разведки. Эта работа стала продолжением секретных исследований, проводившихся в начале 1940-х годов, когда и Британия, и Германия пытались при помощи психического воздействия менять курс вражеских самолётов-бомбардировщиков, а также влиять на показания радаров.
Какую бы роль во всём этом ни играл Кроули, нацисты о нём знали. Скандально известный нацистский радиопропагандист Уильям Джойс (он же лорд Ху-Ху) глумливо заявлял на общенациональных церковных службах, проводившихся во время войны, что Кроули неплохо смотрелся бы в качестве руководителя Чёрной мессы в Вестминстерском аббатстве.
Во время войны Кроули работал над последней из своих по-настоящему значительных книг, «Книгой Тота», и завершил её. Книга представляла собой его собственную интерпретацию учения о картах Таро, с первоначальным вариантом которого он впервые столкнулся в «Золотой Заре», но значительно расширил его, дополнил своей собственной философией в виде Закона Телемы, своими же исследованиями и опытом. Карты Таро имели для Кроули большое значение, причём особенную важность он приписывал «козырным» картам. «Я убедился, — писал он, — что эти двадцать две карты представляют собой цельную систему иероглифов, символизирующих собой все энергии Вселенной». Он считал их настолько жизненно важными, что решил разработать новую колоду, в которой учитывались бы принципы «Книги Закона».
Умений Кроули хватило бы, чтобы сделать это самостоятельно, но теперь он редко занимался живописью, а создание колоды карт было довольно масштабным замыслом, поскольку полная колода состояла из семи-десяти восьми карт. Ему нужен был художник, который помогал бы ему или работал бы под его руководством. Такого человека он нашёл в лице леди Фриды Харрис.
Будучи на два года младше Кроули, она была женой сэра Перси Альфреда Харриса, ответственного секретаря партии либералов и члена парламента от МаркетХарборо, которому в парламентских кругах дали прозвище «Горничная» зато, что он всегда «очищал палату» своими скучными речами. Он, также как и Кроули, закончил Тринити-колледж, причём в Кембридже они учились в одно и то же время. Леди Харрис была известна как хозяйка салона, где она принимала разных оригиналов. У неё была студия на последнем этаже дома № 3 по Девоншир-террас в Марилбоуне. Здесь развлекалась литературная, художественная и театральная элита, для которой хозяйка нередко устраивала костюмированные вечера. С Кроули леди Харрис была знакома с 1937 года, когда он принял её в А.˙.А.˙., несмотря на то что на тот момент эта организация уже не функционировала.
На следующий же год после того, как Кроули принял решение о создании новой колоды Таро, началась их совместная работа с леди Харрис. Эта работа продолжалась до 1943 года. Сорок обычных карт всех четырёх мастей были украшены абстрактными рисунками, а на фигурных картах появились символические изображения валетов, королевы и короля. Вид козырей был изменён полностью. Каждая карта имела размер 10,5 на 16,5 дюйма и была исполнена в красках с внимательной проработкой каждой детали. Кроули делал для леди Харрис первоначальные наброски, внимательно разглядывал каждый рисунок, нередко высказывал критические замечания и вносил в рисунок изменения. Некоторые карты леди Харрис приходилось переделывать снова и снова, пока они не становились такими, как надо. Во время работы леди Харрис пользовалась рисунками Кроули, его заметками, а также уже готовыми колодами карт Таро, некоторым из которых было по нескольку столетий. Она использовала в рисунках и свои собственные идеи. При этом в работе, как она сообщила Кроули, ей помогал её Ангел-хранитель. Также, как в случае с Лейлой Уаддел и её музыкой, Виктором Нойбургом и его поэзией, Кроули был убеждён, что его влияние позволило Фриде Харрис сделать лучшее, на что она была способна в искусстве, пробудив её дремлющие таланты.
Несмотря на трудности с бумагой, связанные с военным временем, «Книга Тота» вышла малым тиражом в 1944 году. Она была напечатана типографией Chiswick Press на бумаге ручного отлива, на которую не распространялись ограничения, наложенные войной. Переплёт для книги был изготовлен фирмой Sangorski & Sutcliffe, Ltd, лучшими переплётчиками в Европе. Издавать листовки, рекламирующие новые книги, было тогда запрещено законом, однако такие листовки были всё-таки напечатаны. В них говорилось, что новое издание представляет собой 5-й номер третьего выпуска журнала «Равноденствие», то есть периодическое издание, на которое не распространяется действие указанного закона. Сама колода карт Таро была напечатана лишь в 1969 году, причём качество печати было очень низким. В 1977 году Джеральд Йорк заказал новые фотографии карт Таро, и с тех пор все издания и переиздания этой колоды совершались либо от имени ОТО, либо по выдаваемой ОТО лицензии. В наши дни эта колода пользуется самым большим спросом в мире.
Помимо писем от чудаков, на которых «в детстве падали шляпы», почтовый ящик Кроули заполняли письма людей, которые всерьёз просили совета в духовных или магических делах. На такие письма он всегда отвечал и к концу войны решил составить из своих ответов книгу, которая должна была называться «Алистер объясняет всё». Этот замысел так никогда и не был доведён до конца, хотя в 1954 году Гермер издал восемьдесят таких писем под заголовком «Магия без слёз». Зимой 1946–1947 годов Кроули опубликовал свою последнюю книгу. Она называлась «Олла: Антология песен за шестьдесят лет» и представляла собой сборник его стихов. Обложка книги была разработана Фридой Харрис, а фронтиспис — Аугусту-сом Джоном.
Во время войны Кроули, как и многие другие, довольно часто переезжал с места на место. В первый год войны он жил на Петерсхэм-роуд, в небольшом городке Ричмонд
в пригороде Лондона, в доме с видом на Темзу. Здесь, как ему казалось, он находился в безопасности во время бомбёжек города и доков. Кроули полагал, что командование военно-воздушных сил Германии внесло его в список целей для нанесения бомбовых ударов, опасаясь его магических способностей. Отсюда он переехал в особняк времен королевы Анны неподалёку от Ричмонд-Грин. В Ричмонде одним из его соседей был Монтэгю Саммерс, специалист по театру эпохи Реставрации и прославленный автор книги «История колдовства и чёрной магии». Саммерс и Кроули поладили, и впоследствии Саммерс говорил о Кроули как об «одном из немногих поистине самобытных и интересных людей своего времени».
Когда бомбардировки усилились, Кроули уехал из Лондона. Не только страх попасть под бомбы гнал его прочь. Его волновало ухудшение собственного здоровья, особенно обострение астмы, вызванное городской копотью и речным туманом. Кэммел дал Кроули денег на дорогу, и тот переехал в Торки, где почувствовал себя значительно лучше, хотя его и подкосил очередной приступ пневмонии. Когда Лондон перестал подвергаться столь интенсивным бомбардировкам, Кроули вернулся в город и поселился в квартире на первом этаже дома номер 93 по Джермин-стрит. Затем, в 1944 году, когда бомбы начали падать с лондонского неба как дождь, Кроули, которому было уже шестьдесят девять лет, снова уехал из Л он — дона, на этот раз уже навсегда. Его отъезд был ускорен ещё to тем фактом, что за его домом разорвался снаряд и осколки разбившегося оконного стекла обрушились прямо на его кровать. Если бы в это время Кроули спал, он погиб бы, порезанный этими осколками.